林徽因创作初始以诗闻名，她流传下来的诗歌主要创作于三十年代。当时刊登新诗的《诗刊》、《北斗》、《新月》、《学文》、《文学月刊》等报刊，常可以看到林徽因的诗。沈从文主编《大公报·文艺副刊》期间，经常向林徽因约稿，所以，林徽因的许多作品发表在《大公报·文艺副刊》上。
林徽因的诗极富艺术个性。她早期的诗作，诗句流畅，意象丰盈，节奏轻快。追求美，赞颂美，捕捉稍纵即逝的美，是她早期诗作的主要表现内容。
《新月诗选》中所选林徽因的《笑》，被诗人陈梦家称为“一首难得有的好诗”：
笑的是她的眼睛，口唇，
和唇边浑圆的漩涡。
艳丽如同露珠，
朵朵的笑向
贝齿的闪光里躲。
那是笑——神的笑，美的笑；
水的映影，风的轻歌。
笑的是她惺忪的卷发，
散乱的挨着她耳朵。
轻软如同花影，
痒痒的甜蜜
涌进了你的心窝。
那是笑——诗的笑，画的笑；
云的留痕，浪的柔波。
这首诗用一连串比喻把一个年轻女子的笑描绘得天真轻盈，甜美传神，那笑如同“露珠”、“花影”，又像是“水的映影”、“风的轻歌”、“云的留痕”、“浪的柔波”。语言清新婉丽，韵律感强，富有音乐美。
另一首描写笑的诗作《深笑》，想象和比喻更是大胆新奇：
是谁笑得那样甜，那样深，
那样圆转？一串一串明珠
大小闪着光亮，迸出天真！
清泉底浮动，泛流到水面上
灿烂，
分散！
是谁笑得好花儿开了一朵？
那样轻盈，不惊起谁。
细香无意中，随着风过，
拂在短墙，丝丝在斜阳前
挂着
留恋。
是谁笑成这百层塔高耸，
让不知名鸟雀来盘旋？是谁
笑成这万千个风铃的转动，
从每一层琉璃的檐边
摇上
云天？
诗中，林徽因用了“百层塔”、“琉璃檐”、“鸟雀盘旋”、“风铃转动”、“摇上云天”这些富于建筑美的意象，表现了她作为一个精通建筑艺术的诗人的独特造诣。同时，这首诗熟练地运用了象征主义的手法，用听觉感受表现视觉形象，用视觉感受表现听觉形象，细腻真切地传达了感觉体验的丰富与复杂。
林徽因的诗，诗句和结构玲珑精致，刻画主观感觉轻灵微妙。如她的《一首桃花》，写三月的桃花“像是春说的一句话”，仿佛只是为了给世界留下“一瞥多情的痕迹”，多情而美好。全诗将灵动的想象寄寓于轻柔的意象，如一滴晶莹的露珠，如一声若有若无的叹息，构成了空灵的意境。这种意境已超越了对某种具体感情的抒发，而达到了独抒性灵的境界。
抗战爆发后，林徽因的平静生活被打破，在颠沛流离和病痛折磨中度过了许多年。她所体验最深的是国难家愁，很难再有以前那样的心境，不仅诗作的数量大为减少，而且表现内容也有了重大的变化。唯美主义的倾向被写实主义的倾向所取代，诗歌情绪由空灵、曼妙转为萧索、痛苦。
林徽因现在保存下来的诗作共63首。她的许多作品在长年的离乱中散佚了。那些存留下来的作品虽然在时间的长河中沉埋了多年，至今读来，仍然能够感受到它们原有的明净与清鲜。
除了写诗，林徽因在三十年代前期还写过小说。她的小说虽说数量不多，但同样表现出不俗的成就和才华。
《九十九度中》是林徽因一篇重要的小说。
小说以大约一万五千字的篇幅，写了暑热中北京城的一天。在华氏九十九度的高温天气里，大户人家大摆筵席，庆祝家中“长寿而又有福气”的老太太69岁生日；小户人家结婚嫁女办喜事，姑娘嫁过去作填房，满怀无奈与悲凄：“好像生活就是靠容忍与让步支持着”；洋车夫打架斗殴被巡警抓进又热又臭的拘留所，出苦力的脚夫因中暑患霍乱而毙命……作者的笔就像一部跟踪拍摄的摄像机，不仅“现场实录”式地拍下了社会各阶层不同人等乱纷纷的日常生活，而且拍下了不同人物的内心世界。镜头不停地转移、切换，组成了一幅三十年代北平社会的众生相。
这篇小说娴熟的现代主义表现技巧，引起了文学界和批评界的注目。批评家李健吾1935年在一篇文章中评论道：
《九十九度中》正是一个人生的横切面。在这样溽暑的一个北平，作者把一天的形形色色披露在我们的眼前，没有组织，却有组织；没有条理，却有条理；没有故事，却有故事，而且那样多的故事；没有技巧，却处处透露匠心。
……在我们过去短篇小说的制作中，尽有气质更伟大的，材料更事实的，然而却只有这一篇，最富有现代性……
除此之外，林徽因还写了《模影零篇》短篇系列，包括《钟绿》、《吉公》、《文珍》、《绣绣》四篇小说。
这些作品同样表现了林徽因的特点：对不同人命运的关注，对社会不公的含蓄批判以及精巧的结构，灵动的语言等。但相比较而言，《九十九度中》表现的生活内容更丰厚开阔，艺术手法更现代，也更富有文学性。至今读来，仍是一篇耐人咀嚼的作品。
林徽因的才情是多方面的。她写诗，写小说，写散文，还写剧本。她对戏剧有特殊的感情。她曾参加过话剧演出，又在美国学习过舞台设计，对戏剧有很高的艺术造诣。在她创作力最为旺盛的三十年代，她创作了四幕话剧《梅真同他们》。
《梅真同他们》前三幕刊载于1937年5—7月的《文学杂志》，8月份将发表第四幕的预告已经登出。可是，随着这一年7月7日卢沟桥枪声响起，中日战争全面爆发，《文学杂志》被迫停刊。林徽因举家南迁，从此进入兵荒马乱、颠沛流离的岁月，《梅真同他们》的第四幕再也没能写出来。
许多年后，许多读者仍忘不了梅真及剧中那一群青年男女的命运。有人问林徽因：梅真后来怎么样了？她回答道：“梅真参加抗战去了。”
应该说，这个剧本所写的人物、故事并无新意，作者对人物形象的刻画也有较明显的虚构和理想化成分。特别是梅真这个主要人物，出身低微，却是小姐的性情脾气和行为方式，让人感到，作者并不真正了解生活中的这一类人物。
但是这个剧本的可读性很强。其关键就在于林徽因对剧本中描写的那一群家境优裕、受过良好教育的小布尔乔亚青年男女是熟悉的，她真切地写出了他们日常生活中的喜怒哀乐及情感方式。所以，剧中虽然没有什么强烈的戏剧冲突，但其浓郁的生活气息，以及那群少爷小姐形象却活泼泼地让人感到饶有趣味，吸引着读者看下去。尤其是剧本的语言，让人看过以后久久难忘，完全是生活中的口语，但经过了作者的提炼熔铸后，显得既鲜活又不失文雅，而且富有情趣。可以想象，这样朗朗上口的语言，一定是很适合舞台演出的。
读林徽因的作品，无论是诗歌、散文，还是小说、剧本，都氤氲着一种特殊的气息。那是泛着神秘光泽的古铜香炉吐出的幽幽檀香的气息，那是泰晤士河上的蒙蒙晓雾、宾夕法尼亚大学青青校树的气息，那是温暖的客厅壁炉里明亮跳跃的火焰的气息，那是草青人远、一流冷涧的雨后天的气息。
她的文字是感性的，充满浪漫的情思和优雅的情趣，她的目光越过琐屑、庸常的生活投向了远方。她作品中的人物，无论是古典、神秘的钟绿，还是特立独行的吉公，甚至婢女梅真，都是脱俗的、几近不食人间烟火的。
因此，虽然她向另一种苦难、冷寂的人生投去了目光，但却因思想感情的隔膜而缺乏真切的感受。狭小的生活圈子，精神上与底层社会的距离，使她的文字不乏虚幻的、脱离现实的成分；心灵的视野更多局限在书斋里和客厅中，使她的作品缺乏更大范围的影响力。
林徽因自己也意识到了这些。她和梁思成外出考察古建筑时，走到了偏远的地区和乡村，看到了别样的人生。当她重新回到自己的客厅、书斋时，那阳光下的原野山峦，那些小山村里的生命和人群，还有那些被遗忘在深山僻壤中的古代建筑，都令她难以释怀。她深知，出身教养、人生阅历、社会地位、经济状况等等各方面的不同，就像一扇扇有形的和无形的“窗子”，把她和外面的世界隔离了开来。尽管她在文章中嘲讽衣食无虞、远离百姓的“时髦学者”，可面对生活里拉车的、送煤的、拉粪的、叫卖的、帮工的、奔波求生的那些人时，她还是有着强烈的精神上的优越感的。她十分清楚，“窗子以内”和“窗子以外”的人生有着巨大的差别与隔膜。窗子以外那种“带着整个血肉的身体到处碰运气”的艰辛人生，是她永远不能融入其中，也不可能融入其中的。
在散文《窗子以外》中，林徽因倾吐了自己的这种认识：
……永远是窗子以外，不是铁纱窗就是玻璃窗，总而言之，窗子以外！
你诅咒着城市生活，不自然的城市生活！检点行装说，走了，走了；这沉闷没有生气的生活，实在受不了，我要换个样子过活去。健康的旅行既可以看看山水古刹的名胜，又可以知道点内地淳朴的人情风俗。走了，走了，天气还不算太坏，就是走他一个月六礼拜也是值得的。
没想到不管你走到哪里，你永远免不了坐在窗子以内的。不错，许多时髦的学者常常骄傲地带上“考察”的神气，架上科学的眼镜，偶然走到哪里一个陌生的地方瞭望，但那无形中的窗子是永远存在的。不信，你检查他们的行李，有谁不带着罐头食品，帆布床，以及别的证明你还在你窗子以内的种种零星用品，你再摸一摸他们的皮包，那里短不了有些钞票；一到一个地方，你有的是一个提梁的小小世界。不管你的窗子朝向哪里望，所看到的多半则仍是在你的窗子以外，隔层玻璃，或是铁纱！隐隐约约你看到一些颜色，听到一些声音，如果你私下满足了，那没什么，只是千万别高兴地说起什么接触了，认识了若干事物人情，天知道那是罪过！洋鬼子们的一些浅薄，千万学不得。
你是仍然坐在窗子以内的，不是火车的窗子，汽车的窗子，就是客栈逆旅的窗子，再不然就是你自己无形中习惯的窗子，把你搁在里面。……算了算了！你简直老老实实地坐在你窗子里得了，窗子以外的事，你看了多少也是枉然，大半你是不明白，也不会明白的。
在这篇散文中，林徽因真切地剖析了自己的生活与心灵状态，这种与现实人生若即若离的状态，代表了三十年代中国自由主义知识分子的生活状态和心灵状态。文章风格洒脱轻灵，自由跳跃，既不是浪漫主义慷慨激昂的直抒胸臆，也不是写实主义愤世嫉俗的抨击批判，其中闪耀着理性、智慧和灵性的光彩，也有着对生活现状无奈的承认和妥协。
这篇散文后来入选了西南联大的国文课本。
三十年代，林徽因从事文学创作是在从事古建筑研究之余，应该属于业余作家。可是，她的创作以及对创作的理解却并不业余。与当时一些从国外引进的“普罗”文艺理论、盲从趋时的文学观念相比，她坚持“诚实”写作的见解更切近文学的本质。
林徽因一生主要致力于对古老的东方建筑艺术的研究，在研究建筑学之余，她丰沛、明亮的精神之火外化在一首首诗歌、一篇篇小说、散文和其他创作和评论中。从这些作品中可以读到她独具个性的灵魂美。她的生命也由此而更加充盈和丰满。在并不漫长的中国现代文学史中，她写下了虽不算浓重却独具美质的一笔，这是不应该被忘却的一笔。